中科大《Nature Commun》新方法成功制备34种单原子催化剂!

近日,中国科学手艺大学合肥微标准物质科学国度研究中心和化学物理系曾杰传授、周仕明副传授研究团队成长出了一套行使电化学沉积制备单原子催化剂的普适性方式,行使该方式研究人员成功制备出了34种单原子催化剂,笼盖了多种过渡金属和多种衬底。让人不禁想起前几天的一篇报道→高效!基于第一性道理的电化学模拟,找出15种有前途的催化剂!相关功效以“Electrochemicaldepositionasauniversalrouteforfabricatingsingle-atomcatalysts”为题揭橥在《天然·通信》上,论文的配合第一作者是博士生张志荣、博士生冯晨和博士生刘春晓。 (原创文章www.jj00.com)

论文链接: (原创文章www.jj00.com)

https://www.nature.com/articles/s41467-020-14917-6.pdf

(原文来自www.jj00.com)

近年来,单原子催化剂因为具有最大化的原子行使率和奇特的电子构造,在水解、氧还原、二氧化碳加氢、甲烷转化等化学回响中受到了普遍存眷。然则,今朝合成单原子催化剂的方式对单原子和衬底都有对照高的要求,还不克实如今任何衬底上制备任何的金属单原子催化剂,是以,成长对衬底和金属无选择性的普适性单原子合成方式具有主要意义。

研究人员在电化学三电极系统下进行电化学沉积,并经由阴极沉积和阳极沉积获得了两种Ir1/Co(OH)2单原子催化剂。经由X射线接收精美构造谱发现,阴极和阳极沉积获得的两种Ir单原子具有分歧的价态和配位情况。进一步的研究表明,这一差别是因为阴极、阳极沉积过程中分歧的沉积物种以及阴、阳极上发生的分歧氧化还原回响造成的。

此外,研究人员又探究了沉积前提(前驱体浓度、沉积圈数和沉积速度)对单原子形成的影响,发现当金属的负载量低于某一限度时,能够获得单原子;高于这一限度时则有金属团簇或颗粒形成,这一转变雷同于液相中晶体生长中的成核过程(图1)。为了证实该方式的普适性,研究人员又在氢氧化钴、硫化钼、氧化锰、氮掺杂的碳等衬底上成功获得笼盖3d、4d、5d金属的单原子催化剂,,而且对所制备的单原子催化剂的构造表征后发现,阴极和阳极沉积获得的统一单原子催化剂具有分歧的电子构造,这为其在分歧催化回响中的应用供应了或者。

中科大《Nature Commun》新方法成功制备34种单原子催化剂!

图1.电化学沉积制备单原子的机理研究。(a)阴极沉积示意图;(b)阳极沉积示意图;(c)在阴极沉积中,前驱体浓度、沉积量和单原子形成的关系;(d)在阳极沉积中,前驱体浓度、沉积量和单原子形成的关系。

研究人员还对所得单原子催化剂在电催化水分化回响中的机能进行了探究。实验究竟表明,阴极沉积所得的一些催化剂在电催化析氢回响中示意出了优异的机能,尤其是负载在硒化钴铁衬底上的铱单原子催化剂仅需8mV的过电势即可获得10mA/cm2的电流密度。同时,阳极沉积所得的一些催化剂在电催化析氧回响中也示意出了精巧的机能。研究人员进一步经由阴极和阳极沉积将铱单原子沉积在生长到泡沫镍上的硒化钴铁衬底上,并离别作为电催化全水解回响的阴极和阳极。电化学测试表明,该系统仅需1.39V的电势即可获得10mA/cm2的全水解电流密度,冲破了在碱性电解质中的最低电势记录。

该制备单原子催化剂的普适性方式不光为单原子催化范畴注入了新的活力,并且为往后系统性研究催化剂构造和机能之间的关系供应了新的思路。该项研究获得了国度卓越青年科学基金、国度重点研发规划、中科院前沿科学重点研究项目、安徽省结合基金重点项目等项目的支撑。

本文来自合肥微标准物质科学国度研究中心。

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